Authors:	Pryadilova, Olga
Title:	Structure and properties of composite polyolefin materials
Online publication date:	9-Oct-2006
Year of first publication:	2006
Language:	english
Abstract:	This thesis is based on three main studies, all dealing with structure-property investigation of semicrystalline polyolefin-based composites. Low density poly(ethylene) (LDPE) and isotactic poly(propylene) (iPP) were chosen as parts of the composites materials and they were investigated either separately (as homoploymers), either in blend systems with the composition LDPE/iPP 80/20 or as filled matrix with layered silicate (montmorillonite). The beneficial influence of adding ethylene-co-propylene polymer of amorphous nature, to low density poly(ethylene)/isotactic poly(propylene) (80/20) blend is demonstrated. This effect is expressed by the major improvement of mechanical properties of ternary blends as examined at a macroscopic size scale by means of tensile measurements. The structure investigation also reveals a clear dependence of the morphology on adding ethylene-copropylene polymer. Both the nature and the content of ethylene-co-propylene polymer affect structure and properties. It is further demonstrated that the extent of improvement in mechanical properties is to be related to the molecular details of the compatibilizer. Combination of high molecular weight and high ethylene content is appropriate for the studied system where the poly(ethylene) plays the role of matrix. A new way to characterize semicrystalline systems by means of Brillouin spectroscopy is presented in this study. By this method based on inelastic light scattering, we were able to measure the high frequency elastic constant (c11) of the two microphases in the case where the spherulites size is exhibit size larger than the size of the probing phonon wavelength. In this considered case, the sample film is inhomogeneous over the relevant length scales and there is an access to the transverse phonon in the crystalline phase yielding the elastic constant c44 as well. Isotactic poly(propylene) is well suited for this type of investigation since its morphology can be tailored through different thermal treatment from the melt. Two distinctly different types of films were used; quenched (low crystallinity) and annealed (high crystallinity). The Brillouin scattering data are discussed with respect to the spherulites size, lamellae thickness, long period, crystallinity degree and well documented by AFM images. The structure and the properties of isotactic poly(propylene) matrix modified by inorganic layered silicate, montmorillonite, are discussed with respect to the clay content. Isotactic poly(propylene)-graft-maleic anhydride was used as compatibilizer. It is clearly demonstrated that the property enhancement is largely due to the ability of layered silicate to exfoliate. The intimate dispersion of the nanometer-thick silicate result from a delicate balance of the content ratio between the isotactic poly(propylene)-graft-maleic anhydride compatibilizer and the inorganic clay. Diese dreigeteilte Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von Struktur und Eigenschaften von teilkristallinen Polyolefin-Verbundwerkstoffen. Als Komponenten der Verbundwerkstoffe fanden dabei low-density Poly(ethylen) (LDPE) und isotaktisches Poly(propylen) (iPP) Verwendung, welche entweder separat als Homopolymer, als Mischung in der Zusammensetzung LDPE/iPP 80/20 oder als Matrix mit Schichtsilicaten (Montmorillonit) untersucht wurden. Im ersten Teil wird die Verbesserung der Eigenschaften von Mischungen aus lowdensity Poly(ethylen) und isotaktischem Poly(propylen) (80/20) durch die Zugabe eines amorphen Ethylen-Propylen-Copolymers vorgestellt. Zugversuche an makroskopischen Proben belegten, dass durch die Beimischung des amorphen Copolymers die mechanischen Eigenschaften der ternären Mischungen wesentlich verbessert werden konnten. Die Strukturuntersuchungen zeigten ferner eine deutliche Veränderung der Morphologie bei der Zugabe des Ethylen-Propylen-Copolymers, wobei sowohl die Art als auch der Gehalt an Ethylen-Propylen-Copolymer einen Einfluss auf die Struktur und die Eigenschaften der ternären Polymischungen hatten. Es konnte des weiteren gezeigt werden, dass das Ausmaß der Verbesserung der mechanischen Eigenschaften in Zusammenhang mit der Molekularstruktur des Kompatibilisators steht. Eine Kombination von hohem Molekulargewicht und hohem Ethylenanteil stellte sich dabei für die untersuchten Poly(ethylen)-basierenden Systeme als vorteilhaft heraus. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit der Entwicklung einer neuen Methode zur Charakterisierung von teilkristallinen Systemen mittels Brillouin-Spektroskopie. Mit Hilfe dieser auf inelastischer Streuung basierenden Methode war es möglich, die Hochfrequenz- Elastizitätskonstanten (c11) beider Mikrophasen zu bestimmen, wenn der Durchmesser der Sphärolithe größer als die benutzte Phononenwellenlänge war. In diesem Fall ist der Probenfilm über die untersuchte Fläche inhomogen und man erhält Zugang zu den transversalen Phononen in der kristallinen Phase, welche zusätzlich die Bestimmung Elastizitätskonstante c44 ermöglichen. Besonders geeignet für diese Art der Untersuchung ist isotaktisches Poly(propylen), da dessen Morphologie durch unterschiedliche thermische Behandlung der Schmelze gezielt angepasst werden kann. Zwei verschiedene Arten von Filmen wurden untersucht, zum einem abgeschreckte Filme mit niedriger Kristallinität und zum anderen getemperte Filme mit hoher Kristallinität. Die erhaltenen Daten der Brillouin- Streuung werden im Bezug zur Sphärolith-Größe, der Lamellendicke sowie des Kristallinitätsgrades diskutiert und mit AFM-Untersuchungen verglichen. Im dritten Teil der Arbeit wird die Struktur und die Eigenschaften von isotaktischem Poly(propylen), welches mit anorganischem Schichtsilicaten (Montmorillonit) und einem isotaktischem Propylen-graft-Maleinsäureanhydrid-Copolymer als Kompatibilisator modifiziert wurde, in Abhängigkeit vom zugesetztem Tonanteil dargestellt. Es konnte deutlich gezeigt werden, dass die Verbesserung der Eigenschaften vor allem auf die Fähigkeit des Schichtsilikats zur Exfoliation zurückzuführen ist. Die gleichmäßige Dispersion des nanometerdicken Silikats basiert dabei auf einer kontrollierten Balance des Mengenverhältnisses an Propylen-graft-Maleinsäureanhydrid-Copolymer Kompatibilisator und an anorganischem Ton.
DDC:	540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-4155
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-11569
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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