Authors:	Kunz, Peter
Title:	Resonanzionisations-Massenspektrometrie mit gepulsten und kontinuierlichen Lasern an Plutonium
Online publication date:	1-Jan-2004
Year of first publication:	2004
Language:	german
Abstract:	Zusammenfassung Zur Weiterentwicklung derResonanzionisations-Massenspektrometrie (RIMS) für dieUltra-Spurenanalyse von Plutonium wurde im Rahmen dieserArbeit eine neue RIMS-Apparatur konzipiert und aufgebaut.Erstmals wurden bei der spektroskopischen Untersuchung vonPlutonium schmalbandige kontinuierliche Laser verwendet. Eswurdenumfangreiche Messreihen durchgeführt, um denResonanzionisationsprozess von Plutonium mit kontinuierlichenLasern zuspezifizieren und möglichst effiziente Anregungsleitern für dieResonanzionisation zu ermitteln. Ein maßgeblicherBestandteil derExperimente war in diesem Zusammenhang die Untersuchung vonautoionisierenden Zuständen. Für die zwei bestenAnregungsleiternwurden Sättigungsintensitäten, Linienbreiten sowieHyperfeinstruktur- und Isotopeneffekte vermessen. Mit denErkenntnissen aus diesen Voruntersuchungen konnten genaueIsotopenverhältnisbestimmungen durchgeführt werden. DieEffizienzdes Gesamtsystems wurde mit Hilfe von synthetischen Probenbestimmt. Alle Messungen wurden wegen der hohen Aktivität undRadiotoxizität von Plutonium mit vergleichsweise geringenTeilchenzahlen durchgeführt. Unterschiedliche Laserionisationsverfahren mit kontinuierlicheroder/und gepulster Laseranregung wurden hinsichtlich ihrerrelativen Effizienz und Selektivität direkt miteinanderverglichen. Weiterhin wurde ein sehr effizientes drei-Stufen, zwei-FarbenAnregungsschema für die gepulste Resonanzionisation vonPlutoniumuntersucht, welches u. a. auf einem Zwei-Photonenübergang ineinenautoionisierenden Zustand beruht. Schließlich wurden mit demetablierten RIMS-Verfahren eine Vielzahl von Umweltmessungendurchgeführt und es wurde an der Weiterentwicklung und derQualitätssicherung des Verfahrens gearbeitet. Abstract In the context of the ongoing development of resonanceionizationmass spectrometry (RIMS) as a powerful tool for theultra-trace analysisof plutonium a new RIMS apparatus using cw-lasers has beendeveloped. For the first time spectroscopic measurements have beenperformed on plutonium withcw-lasers. The main purpose of these experiments was toestablishefficient excitation schemes, suitable for cw-lasers. Theseexperiments included an extensive survey of autoionizing states.The most efficient excitation schemes have been examined infurther detail. Saturation intensities, line widths, hyperfinestructures and isotope shifts have been measured. Based on theresults of these measurements, isotope ratios and the overallefficiencies have been determined with synthetic samples. Due tothe high activity and toxicity of plutonium all experiments havebeen performed with rather low atom numbers. By the simultaneousapplication of pulsed and cw-lasers the direct comparison ofpulsed and continuous laser ionization and thedetermination of relative efficiencies was possible.Spectroscopicexperiments using a combination of pulsed and cw-lasers havebeenperformed. Furthermore, a very efficient three-step, two-color excitationscheme for pulsed lasers, featuring a two-photon transition intoan autoionizing state, has been examined. Finally, a number ofenvironmental samples have been measured, using the establishedRIMS-method with pulsed lasers. Also, efforts habe been made onthe further improvement and the quality assurance of thismethod.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-3410
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-5073
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Appears in collections:	JGU-Publikationen